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  重点实验室詹天荣研究团队在《Applied Catalysis B: Environmental》期刊发表研究成果
 

近期,重点实验室詹天荣副教授研究小组在Applied Catalysis B: Environmental 杂志(IF 8.328JCR1区)发表题为《Nitrogen doped NiFe layered double hydroxide/reduced graphene oxide mesoporous nanosphere as an effective bifunctional electrocatalyst for oxygen reduction and evolution reactions》的高水平研究论文。

氧还原反应(ORR)析氧反应(OER)燃料电池金属空气电池水裂解能源存储系统的关键限制性过程,催化剂特别是氧催化剂已成为制约新能源发展的主要瓶颈。目前ORROER催化剂主要为贵金属及其合金(Pt、IrO2RuO2及其合金)但它们价格昂贵且稳定性仍不尽如人意,研发非贵金属催化剂成为了该领域中人们关注的热点课题。

类水滑石(LDH)是一类二维纳米阴离子粘土,由带正电荷的氢氧化物层板和层间阴离子组成不同的活性金属如Fe、Ni、Co、Mn可参与金属氢氧化物八面体水滑石层的构建,形成电催化活性良好的催化剂。但LDH催化剂材料还存在比表面积小、导电性差、易聚集和稳定性差等缺点。研究小组将二价镍和三价铁溶于GO和质子化的g-C3N4

 

纳米片的乙二醇溶液中,混合均匀后加入表面活性剂,混匀溶解后转入反应釜中,水热条件下以胶束为模板,一步法制备球状多孔的氮掺杂的还原氧化石墨烯/镍铁类水滑石(NiFe-LDH/NrGO)球状纳米复合物催化剂。NiFe-LDH/NrGO催化剂相对于没有进行氮掺杂的NiFe-LDH/rGO,在碱性吉表现出了更加优良的ORR催化活性,其ORR起始电位和半波电位分别为0.910.75 V,与商业的20% Pt/C催化剂相当(0.94 0.73 V),但明显优于未进行氮掺杂的NiFe-LDH/rGO0.79和 0.64 V),在0.5 V时的极限扩散电极优于商业Pt/C催化剂和未氮掺杂的NiFe-LDH/rGO。旋转圆盘和环盘电极结果显示NiFe-LDH/NrGO催化剂的平均电子转移数约为3.9,且ORR历程中只产生少于5%的HO2,表明在NiFe-LDH/NrGO催化剂上发生的ORR是一个近乎完全的4e过

 

程;同时该催化剂还表现出了碱性条件下比商业Pt/C催化剂更加优良的抗甲醇干扰和ORR长时稳定性。另外,NiFe-LDH/NrGO催化剂优良的OER催化活性,其起始过电位和Tafel斜率分别为250 mV和63 mV dec1,明显优于商业的IrO2催化剂(270 mV和81 mV dec1)。NiFe-LDH/NrGO催化剂同样表现出了良好的OER稳定性。NiFe-

 

LDH/NrGO催化剂优良的OER和ORR功能催化性能主要归因于N的掺杂,催化剂的孔状结构,以及g-C3N4、LDH和rGO纳米片单元之间强的偶合作用。研究小组制备的孔

 

NiFe-LDH/NrGO纳米球提供了丰富的活性位点和便捷传质界面,因而呈现了良好的ORR和OER双功能催化活性,是一种可应用于新能源存储和转换领域的非贵金属双功能氧催化剂。

Scheme 1. Schematic illustration for the synthesis of the NiFe-LDH/NrGO catalyst.

Fig. 1. SEM (a), TEM (b) and HRTEM (c) images of the asprepared NiFe-LDH/NrGO composite. 


 

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清华大学化学系   武汉大学化学院   中国科学技术大学化学与材料学院   浙江大学化学系   北京大学化学院   南京大学化学院   青岛科技大学化学院  
 
 
 

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